氩气密度-【HER】AEM：离子辐照活化的MoSe2纳米片高效析氢催化活性—Liqiu H

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【作者单位】

武汉大学；南方科技大学；表面物理与化学重点实验室

【论文摘要】

开发高效、低成本、稳定的大电流密度电催化剂是当前工业电化学水分解制氢升级的关键。MoSe2是一种很有前途的二维过渡金属二卤化物(TMD)，但由于其惰性的基面，其产量还不够高。MoSe2纳米片阵列的催化活性通过一种新颖的可控的He+离子辐照方法被激活，从而在其惰性基面上同时引入多个空位。

空位活化的MoSe2具有更好的电催化性能和稳定性，在10 mA cm−2时最小过电位为90 mV，在4~9 mVdec−1处的过电位最小为90 mV，在1000 mA·cm−2的工业级大电流密度下稳定性为650h，高于未活化样品的几小时。

DFT结果表明，MoSe2基面上的单Se和单Mo空位能有效地提高电导率，降低水解离和质子吸附的能垒，从而提高电催化性能。

这一发现证明了离子束在TMDs基催化剂有效析氢缺陷工程中的应用。

【实验方法】

MoSe2纳米片的合成：

所有试剂均为分析纯级，无需进一步纯化即可使用。MoSe2/Ti 的合成步骤如下：在超声波浴中用丙酮和稀释的 HCl 溶液 (5 wt%) 依次洗涤 Ti 箔 20 分钟，然后用大量去离子水冲洗。将钼酸钠粉末 (1 mmol) 溶解到 10 mL 去离子水和 15 mL 无水乙醇的混合物中（标记为溶液 A）。同时，在强烈搅拌下将硒粉 (2 mmol) 与 5 mL 水合肼混合（标记为溶液 B）。30 分钟后，将上述溶液 A 和溶液 B 混合并在室温下串接 30 分钟。然后氩气密度，将混合溶液转移到 50 mL 内衬聚四氟乙烯的高压釜中，并在 200℃ 下保持 24 小时。高压釜自然冷却至室温后，使用去离子水和无水乙醇通过超声波清洗钛箔数次，最后在 60℃ 真空干燥 6 小时（命名为 MoSe2）。

氦离子辐照：

通过 200 kV 离子注入机用 50 keV He+ 离子辐照所制备的 MoSe2，达到 1×1012、5×1012、1×1013、5×1013 和 1×1014 离子/cm2 的通量，表示为 He1e12 – MoSe2、He5e12-MoSe2、He1e13-MoSe2、He5e13-MoSe2 和 He1e14-MoSe2。为了减少离子辐照造成的晶体损伤，样品在离子辐照后进行退火处理。不同通量下的原始样品和辐照样品分别在不同温度的氩气中退火。如表 S1 所示，样品根据辐照和退火参数命名。

【图文摘取】

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